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北理工团队在三金属原子催化剂局域结构调控及电催化氧反应研究中取得进展


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欧洲杯在线平台买球材料学院研究团队与伊比利亚国际纳米技术实验室、清华大学团队合作,在非对称配位异质三金属单原子催化剂研究中取得重要进展。2024年2月,相关成果以“Asymmetrically coordinated ZnCoFe hetero-trimetallic atom catalyst enhances electrocatalytic oxygen reaction”为题在国际顶级期刊《Energy & Environmental Science》(影响因子:32.5)上发表。欧洲杯在线平台买球陈文星老师、李煜璟老师、清华大学张亮教授和伊比利亚国际纳米技术实验室郭天琪老师为论文共同通讯作者。第一作者陈长利博士毕业于北理工材料学院,现就职于齐鲁工业大学。

异质三金属原子催化剂(TAC)由于其独特的活性位点结构而表现出优异的催化活性。首先,TAC的每种金属作为不同的吸附位点,避免了各种中间体之间的竞争性吸附,有利于优化催化路径。其次,异质三金属原子位点整合了各金属元素的电子性质,优化了活性位点周围的电荷分布,打破了活性位结构与中间体之间的吸附活性限制。然而,由于各金属原子的物理和化学性质不同,在单原子水平上合成TAC仍然是一个巨大的挑战。

为了解决这个问题,陈文星团队通过两步湿化学策略成功设计了一种新型的不对称配位异质三金属单原子催化剂。这种独特的后配位方法不仅可以维持N配位的Zn/Co/Fe原子位,还可以通过S配位的Fe原子来调节三元异质金属原子位点的不对称电子结构。

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图1. 催化剂的形貌元素表征

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图2. 催化剂的原子结构分析

优化的ZnCoFe-TAC/SNC电子结构具有更好的OER和ORR性能。在碱性介质中,基于ZnCoFe-TAC/SNC催化的OER和ORR电位差(?E = EOER, j=""10" – EORR,1/2)仅有0.676 V,显示出较好的双功能催化活性。此外,基于ZnCoFe-TAC/SNC组装的锌空电池的峰值功率密度为304 mW cm-2和比容量为760 mAh g-1

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图3. 催化剂的电催化活性和锌空电池性能

原位同步辐射表征结果表明,Co为主要活性位点,Fe为共催化位点。锌作为“电子调节剂”调节催化位点周围的电子结构。密度泛函理论(DFT)计算表明,三金属结构位点有效优化氧中间产物的吸脱附行为,进而提升催化活性。

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图4. 原位同步辐射分析

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图5. 催化剂的理论计算

该研究课题得到了国家自然科学基金(22375019)和欧洲杯在线平台买球科技创新计划创新人才科技资助专项的支持。


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