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北理工课题组在电催化二氧化碳还原制备乙烯研究中取得进展


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目前,欧洲杯在线平台买球材料学院陈卓研究员指导博士生姚尹超通过发展一种表面修饰的策略促进了CO2的扩散、提升了CO*的覆盖率,并稳定了Cu(100)晶面,最终实现单一产物乙烯选择性高达80%。进一步通过多种原位表征及浙江大学曹亮团队DFT计算揭示了相关催化机理,该成果以“A surface strategy boosting the ethylene selectivity for CO2 reduction and in situ mechanistic insights”为题,发表在国际顶级期刊《Nature Communications》。本研究为实现高效电催化二氧化碳转化乙烯开辟了一条极具应用前景的道路。

电催化将二氧化碳转化为高附加值化学品和燃料,是变废为宝、促进可持续碳中和社会发展的一条前景广阔的技术途径。在二氧化碳还原产生的反应产物中,多碳产物备受关注,尤其是乙烯,它是化学工业的重要基础原料,正在成为这一领域的焦点。然而,如何高效地将二氧化碳转化为乙烯仍是一项艰巨的挑战。

为了解决这个问题,本研究通过表面改性的铜基催化剂实现了对乙烯的高选择性转化,他们开发了有机分子十二烷基硫醇(DDT)修饰的CuO分层纳米结构电极实现了 CO2RR 的高选择性,尤其是对乙烯的选择性。C2H4 产物的法拉第效率 (FE) 高达 80%,与未经 DDT处理的电极相比提高了四倍多。结果表明,DDT有助于二氧化碳在催化剂表面的传输,并增强了CO在催化剂表面的覆盖度。此外,研究还发现,DDT能够稳定Cu(100)晶面,从而促进了C-C偶联反应。密度泛函理论(DFT)计算进一步揭示了DDT可以降低CO和CHO之间C-C偶联的活化能垒。

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图1 电极设计合成示意图及表征结果

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图2 DDT-CuO电极的优异催化性能

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图3 DDT-CuO的电催化CO2RR的原位谱学表征及理论计算结果

欧洲杯在线平台买球陈卓特别研究员以及浙江大学的曹研究员为论文的共同通讯作者、姚尹超和史桐为共同第一作者,欧洲杯在线平台买球为论文第一署名单位。

原文信息:Yinchao Yao, Tong Shi, Wenxing Chen, Jiehua Wu, Yunying Fan Yichun Liu, Liang Cao*, and Zhuo Chen* A surface strategy boosting the ethylene selectivity for CO2 reduction and in situ mechanistic insights. Nat Commun 15, 1257 (2024)

论文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-024-45704-2


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